气溶胶污染一直以来都备受关注，其主要由局地人为排放和周边区域传输造成。从观测的角度，相比地面观测，高空观测往往代表更大的区域尺度，因而可以提供更直接的视角来分析区域传输的影响。国内外已开展了许多气溶胶组分高空观测，比如美国、英国、荷兰等，以及国内北京、广州、天津等城市，但上海市仍缺乏气溶胶高空观测。2020年的突发疫情封锁使局地人类排放大幅减少，地面观测和模式研究指出区域传输是上海市该时段重要的气溶胶来源，但仍缺少高空观测的证据。
近日，我系赵德峰课题组与长三角环境气象预报预警中心许建明研究员团队合作发表相关研究，于2020年1-4月在上海中心大厦（609米）和浦东环境监测站（地面）进行了气溶胶组分观测和分析，两个高度分别使用气溶胶化学组分在线监测仪（ACSM），在线气体组分和气溶胶监测系统（MARGA）和OC/EC分析仪。研究通过印痕分析表明上海中心大厦的高空观测可以表示大尺度的区域特征，即受区域传输影响明显（图1）。疫情封锁期间（1月24日-2月9日），硝酸盐、硫酸盐、铵盐、和有机物在两个高度的高相关系数（R=0.81-0.87）表明区域传输是两高度气溶胶的主要来源（图2）。此外，气溶胶各组分的相关系数和垂直比率表现出随边界层高度演化的日变化，表明不同时期边界层垂直混合在气溶胶污染中的作用（图3）。交叉相关显示气溶胶各组分浓度在两个高度的最高相关往往出现在高空先于地面1-2小时，表明气溶胶可能于边界层上方传输至上海再通过边界层混合至地面（图4）。研究使用PMF正矩阵因子分解法将高空有机气溶胶分解为含氧有机气溶胶（一种二次有机气溶胶SOA）和类烃有机气溶胶（一种一次有机气溶胶POA），且SOA贡献更大（≥75%）（图5）。SOA和POA相关性很高（R=0.96），表明两者具有相似的传输源，并且POA可能在传输路径上被氧化为SOA。后向轨迹分析表明封锁期间上海市气溶胶主要来源于我国北方地区和东部沿海地区。本研究强调了高空观测在气溶胶污染源追溯中的重要作用。
图1：（a）上海中心大厦和（b）浦东环境监测站全时期气团向后五天印痕分析
图2：（a-f）609米和地面观测的气溶胶各组分时间序列，和不同时期各组分在两个高度的相关系数（R）。灰色阴影区表示疫情封锁时间段。
图3：（a-d）三个时期气溶胶各组分在两个高度的相关系数、归一化垂直比率（609米/地面）、和边界层高度的日变化
图4：全时期（a）PM2.5和（b-e）气溶胶各组分在两个高度的交叉相关系数，横轴负（正）值表示地面时间超前（滞后）于高空时间
图5：609米POA和SOA质量浓度以及POA占比（FPOA）的时间序列，不同大小的饼图表示三个时间段的POA和SOA分数以及平均质量浓度，灰色阴影区表示疫情封锁时间段。
论文信息：
我系博士生宋臻为该论文的第一作者，赵德峰青年研究员与长三角环境气象预报预警中心许建明研究员为共同通讯作者。
Song, Z., Gao, W., Shen, H., Jin, Y., Zhang, C., Luo, H., et al. (2023). Roles of regional transport and vertical mixing in aerosol pollution in Shanghai over the COVID-19 lockdown period observed above urban canopy. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 128, e2023JD038540. https://doi.org/10.1029/2023JD038540
